Основную роль в формировании псевдощели играют фотоиндуцированные биполярон-поляронные образования, искажающие квазиодномерную решетку атомов. Фото: Стивен Берроуз/Murnane and Kapteyn Groups
Инновационное использование синхронизированных лазерных импульсов исследователями JILA и CU Boulder дает новое понимание поведения квантового материала, помогая в исследовании механизмов сверхпроводимости.
Чтобы создать материалы с уникальными свойствами, такими как сверхпроводимость, ученые изучают квантовые взаимодействия между электронами и вибрационными частицами, называемыми фононами. Когда электроны и фононы сильно взаимодействуют, они ведут себя как «квази» частицы, а не как отдельные изолированные частицы. Эти взаимодействия происходят в чрезвычайно короткие сроки: электроны взаимодействуют друг с другом за фемтосекунды (10-15 секунд) или даже быстрее, тогда как фононы реагируют медленнее, в пределах сотен фемтосекунд, поскольку более тяжелые атомы движутся медленнее электронов.
Чтобы исследовать эти взаимодействия, ученые часто изменяют температуру, давление или химический состав материала и измеряют его электрические свойства, чтобы узнать о взаимодействиях. Однако материалы, в которых происходят разные взаимодействия, могут проявлять очень схожие свойства, что затрудняет определение точной природы этих взаимодействий.
Чтобы решить эту проблему, аспирант JILA Инчао Чжан, работая с стипендиатами JILA Генри Каптейном и Маргарет Мурнейн и профессором физики Университета Колорадо в Боулдере Рахулом Нандкишором, использовал мощный новый метод для точного определения фононных взаимодействий в квантовых материалах, результаты которого были опубликованы. в журнале Нано-буквы. Используя сверхточные, синхронизированные лазерные импульсы и импульсы крайнего ультрафиолета, они измерили время отклика и точно увидели, как взаимодействуют электроны и фононы. Этот метод открывает путь к лучшему контролю и манипулированию квантовыми материалами.
Раскрытие одномерных квантовых материалов
В этом новом исследовании ученые сравнили, как электроны в двух разных материалах реагировали на мягкое возмущение светом: (TaSe4)2I и Rb0,3MoO3, также известном как рубидиевая голубая бронза. Эти материалы являются одномерными (1D), поскольку, как показано на соответствующем рисунке, они имеют сильные связи в одном направлении и более слабые связи в перпендикулярном направлении. Это заставляет электроны и фононы сильно взаимодействовать друг с другом, что делает свойства этих материалов очень зависимыми от квантовых явлений.
Исторически считалось, что оба материала имеют небольшой изолирующий зазор, создаваемый связью между электронами и фононами, называемый поляроном. Этот изолирующий зазор может создать проблемы при попытке понять квантовые взаимодействия внутри поляронов, поскольку становится сложно стимулировать любые взаимодействия внутри материала.
Однако недавнее исследование Стэнфордского университета, проведенное параллельно с этой экспериментальной работой, предполагает, что изолирующая щель в некоторых материалах может вместо этого создаваться за счет взаимодействия поляронов с образованием биполяронов (или пар поляронов). Поскольку небольшие биполяроны обладают свойствами, схожими с бозонами, фундаментальной частицей, некоторые эксперты предположили, что биполяроны могут создавать разновидность бозе-эйнштейновского конденсата (БЭК), который может быть механизмом сверхпроводимости в материале.
Исследователи JILA и CU Boulder отметили, что их эксперимент можно естественным образом объяснить в рамках сценария биполярона, указывая на то, что материал (TaSe4)2I является изолятором биполярона. «Это отличный пример того, как теория и эксперимент, работая вместе, могут привести к новым открытиям», — объяснил Нандкишор.
За пределами времен материальной релаксации
Для этого команда использовала сверхбыстрые лазерные импульсы, чтобы мягко возбудить несколько электронов в двух материалах. Затем был использован сверхбыстрый экстремальный УФ-импульс с длиной волны в десять раз короче видимого света, чтобы точно определить, где именно по энергии и местоположению были возбуждены электроны. Отслеживая энергию и расположение возбужденных электронов, исследователи смогли увидеть признаки плавления биполяронов в одиночные поляроны в (TaSe4)2I.
Помимо понимания того, какие взаимодействия приводят к возникновению изоляционного зазора, исследователи также наблюдали разное время релаксации в двух материалах. Время релаксации, или время, необходимое материалу для восстановления после стресса, тепла или света, варьируется в зависимости от квантовых взаимодействий внутри материала.
В (TaSe4)2I атомам решетки необходимо перестроиться по мере плавления биполяронов в одиночные поляроны. Этот процесс занимает около 250 фемтосекунд, после чего следует медленная релаксация до основного состояния биполярона в течение 1500 фемтосекунд, как показано на соответствующем рисунке.
«Возможность видеть расположение возбужденных электронов и измерять времена их релаксации обеспечивает[s] новое понимание микроскопических взаимодействий в этих материалах, недоступное традиционным экспериментальным методам», — добавил Нандкишор.
Напротив, электроны в Rb0,3MoO3 реагировали и релаксировали в десять раз быстрее в ответ на свет (примерно за 60 фемтосекунд), ясно показывая, что взаимодействия между электронами должны быть ответственны за изолирующую щель в этом одномерном материале. Это более быстрое время релаксации, по-видимому, согласуется с другой физической теорией, известной как теория жидкости Латтинджера.
В жидкости Латтинжера электроны движутся скорее как толпа на концерте, а не как отдельные личности. Они сильно взаимодействуют друг с другом и формируют своеобразное коллективное поведение. Такое коллективное поведение заставляет жидкость действовать как изолятор, отказываясь проводить электрический ток.
Этот новый метод, продемонстрированный исследователями JILA и CU Boulder, также может быть использован для выявления природы квантовых взаимодействий квазичастиц в других материалах, таких как сверхпроводники и 2D-материалы.
«Мы воодушевлены тем, что, имея возможность точно исследовать взаимодействия между электронами, фононами и спинами в материалах в их фундаментальных временных масштабах, мы можем раскрыть, почему эти материалы обладают такими свойствами, а также научиться манипулировать ими», — заявил Мурнейн. .
Ссылка: «Биполярная природа псевдощели в квазиодномерном (TaSe4)2I, обнаруженная с помощью слабого фотовозбуждения», Инчао Чжан, Чайтанья Мурти, Тика Р. Кафле, Вэньцзин Ю, Сюнь Ши, Луджин Мин, Хуайю Хьюго Ван, На Ли , Венкатраман Гопалан, Чжицян Мао, Кай Росснагель, Лексиан Янг, Генри Каптейн, Рахул Нандкишор и Маргарет Мурнейн, 8 сентября 2023 г., Нано-буквы.
DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c01078.